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发布时间：2022-05-05 11:11所属平台：学报论文发表咨询网浏览： 次
摘要：以贵州省西北某典型喀斯特山区耕地为研究区，通过对 137 组土壤 农作物协同样品中重金属(Cd、Hg、As、Pb 和 Cr)含量进行检测，系统评价了区域土壤和农作物中重金属健康暴露风险，并基于物种敏感分布模型(SSD)反推区域耕地土壤环境风险基准值。结果表明：研究
摘要：以贵州省西北某典型喀斯特山区耕地为研究区，通过对 137 组土壤 农作物协同样品中重金属(Cd、Hg、As、Pb 和 Cr)含量进行检测，系统评价了区域土壤和农作物中重金属健康暴露风险，并基于物种敏感分布模型(SSD)反推区域耕地土壤环境风险基准值。结果表明：研究区玉米和水稻土壤均受到不同程度重金属(Cd、Hg、As、Pb 和 Cr)污染，其中 Cd 为首要污染物，超标率在 ~ 445%之间，且玉米地 水稻田;与土壤重金属高污染水平相反，仅有 3.51 和 13.04 的玉米籽粒和稻米中 Cd含量超过国家食品安全限量标准，重金属 Cd 累积能力为水稻 玉米。健康风险评价结果显示，重金属对研究区成人和儿童的致癌 非致癌风险均处于较低水平，稻米摄入的致癌风险略高于玉米，儿童的健康风险值均高于成人。研究区土壤环境基准值是基于保护95%(HC 和 %(HC95 的作物品种安全所得的土壤风险值，玉米土壤Cd、As、Pb和Cr的HC 值分别为0.67、771.99、40.85 和 609.88 mg·kg ，HC95 值分别为 20.83、14381.82、2427.36 和 8606.28 mg·kg ;水稻土壤 Cd、As、Pb 和 Cr 的 HC 值分别为 2.42、8.88、41.41 和 27.84 mg·kg ，HC95 值分别为 48.47、159.67、1735.68 和 1671.74 mg·kg 。推导出的玉米和水稻土壤中重金属的 HC 值均不同程度的高于现行标准中的土壤风险筛选值，HC95 值均高于土壤风险管控值，现行土壤标准对该地区评价结果偏严。
关键词 黔西北;谷类农作物;土壤;重金属;健康风险评价;环境基准
农业土壤中的重金属因其毒性、不可生物降解性和持久性以及在食物链中积累的能力而备受关注[1]。造成土壤中重金属累积的主要原因包括如矿产开采、金属冶炼和化肥施用等人为活动[2]，以及含矿岩系风化成土过程等自然原因[3]。贵州是中国西南喀斯特地区中心，由于成土过程和特殊地形地貌等原因，土壤中重金属元素背景值高，存在较高重金属潜在暴露风险[4]。重金属会通过多种途径进入人体，例如吸入灰尘、皮肤接触土壤和食用受土壤污染的粮食作物[5]，并与心血管、肾脏和神经系统疾病风险增加相关[6]。因此，获取耕地土壤和作物中重金属含量及其饮食接触的信息对于评估人类健康风险至关重要。
当前，国内外已有大量相关研究报道了耕地土壤以及农产品中的重金属污染问题[7,8]。然而，已有研究大多集中在平原地区的农田、污灌区和金属冶炼厂。我国西南是世界喀斯特地貌广泛分布区，生态环境脆弱，现阶段对喀斯特山区土壤和农产品重金属的时空分布状况认识不足。研究区位于贵州省西部，主要以二叠系、三叠系和峨眉山玄武岩为主，为重金属高地质背景区[9]。种植主要农作物包括玉米和水稻等，前期的调查表明可能存在潜在生态风险。
由于中国农田土壤环境质量差异较大，采用现行标准对高背景值区土壤中不同作物种类的重金属污染评价并不完全适用，需要针对作物品种和不同重金属制定相应的农田土壤安全限量标准 10 。非致癌和致癌风险评估是评估人体健康风险的主要手段[1 。这些方法被广泛应用于蔬菜、地下水和土壤中与重金属相关的健康风险领域[1 。此外，不同种类的作物对重金属富集能力存在差异[1 ，全面分析多种作物中重金属含量对确保食品安全生产具有指导意义。本文以水城县某山地农业区为研究区域，研究目标包括：①分析重金属在玉米和水稻不同种类的含量特征。②评估食用玉米和稻米对成人和儿童的潜在健康风险。③基于物种敏感分布模型(SSD)推导该地土壤安全基准值。本研究结果将有助于进一步了解研究区域玉米和水稻对土壤重金属的累积特征，以及高地质背景区土壤的精确分类管理和安全利用。
1材料与方法
1.1 研究区域概况
研究区(104° `38`` ， 26°21`23`` 位于贵州省西部，与云南省接壤，隶属贵州省六盘水市，属亚热带湿润季风气候，雨量充沛，气候温和，年日照 1300 ~ 1500 h，年平均气温 12.4 ℃，年平均降水量 1100 mm，无霜期 250 d 左右。夏季凉爽，紫外辐射适中，年平均日照时数 1430.7 h，属贵州省日照较多地区之一。夏季主栽农作物为玉米和水稻，耕地土壤中ω Cd 、ω Hg 、ω As 、ω Pb 和ω Cr 分别在1.21 ~ 4.13、0.10 ~ 0.35、13.98 30.46、39.15 70.84 和 135.69 170.33 mg·kg 之间。
1.2 样品采集与处理土壤和农作物采集于 2020 年 8 10 月。研究区为常年种植玉米和水稻的区域，玉米和水稻利用传统的施肥方式进行施肥。待作物成熟后采用农产品和土壤点对点协同采样方法在农田采集作物籽粒部分和表层土壤(0 ~ 20 cm)，在每个样区内随机采集 株谷类农作物籽粒，混合均匀后装袋， 个样品采样量约为 800，共采集 274 个农作物和土壤样品，其中玉米籽粒样品 114 个和稻谷籽粒样品 23 个，同步采集耕地土壤样品 137 个。土壤样品经风干、磨细过 100 目筛后装袋备用。将采集的谷类作物籽粒样品去壳 皮 后将籽粒用自来水冲洗，然后用去离子水冲洗，沥去水分、烘干和粉碎过筛保存备用。
1.3 样品分析方法
农作物样品采用 HNO HClO 加热消解，土壤样品经 HNO HCl HF HClO 消解。消解液中 Cr、Cd 和Pb 采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP MS)测定;As 和 Hg 采用氢化物 原子荧光光谱法(HG AFS)测定;采用电位法测定土壤 pH 值 水 土=2.5:1)。
1.4 模型方法
作物籽粒采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法开展评价 20 。土壤谷类农作物中的重金属污染评价临界值分别以我国《土壤环境质量标准》(GB 15618 1995)二级标准、《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762 2012)和《粮食 含谷物、豆类、薯类 及制品中铅、铬、镉、汞、砷等五种元素限量 》(NY861 2004)为依据。
健康风险基准值推导方法采用敏感性分布曲线法(SSD)，该曲线是一系列物种或相同物种的不同品种间对某一种污染物敏感性差异提出来的一种生态风险评价方法[3 。作物重金属的 1/BCF 对土壤中重金属的富集效应的敏感分布遵循S型曲线分布，拟合 SSD 曲线。
2结果与讨论
2.1 土壤 pH 值和重金属含量研究区土壤 pH 值和重金属含量。研究区土壤整体为中性偏弱酸性。玉米土壤样品中 pH 值在 4.53 ~ 8.09 之间，平均值为 6.32，中位值为 6.24;稻田土壤 pH 值在 4.67 ~ 7.47 之间，平均值为 6.07，中位值为 6.08。 种类型土壤中 Cd 均呈高累积特征，且不同采样点重金属含量差异较大，分布极不均匀 。玉米土壤中 ω Cd 、ω Hg 、ω As 、ω Pb 和 ω Cr 范围分别为：0.30 ~ 66.50、0.04 ~ 2.87、2.43 ~ 532.00、13.50 ~ 696.00 和 28.70 ~ 404.00 mg·kg ，变异系数依次为：Cd > As > Pb > Hg > Cr，其中 Cd、As、Pb 和Hg 的变异程度极高 。
水稻田中 ω Cd 、ω Hg 、ω As 、ω 和 ω Cr 平均值分别为 1.23、0.11、14.10、39.29 和 136.28 mg·kg ，变异系数为：As > Cd > Hg > Pb > Cr，其中 As 的变异系数最高。与贵州省土壤背景值[3 ,3 和中国土壤背景值[1 相比 表 ，研究区玉米土壤中 Cd、Hg、As、Pb 和 Cr 平均值均超过了背景值，其中 Cd 分别高出中国和贵州土壤背景值 34 倍和 4.5 倍，Hg、As、Pb 和 Cr 高出背景值的范围在 0.5 ~ 2.4倍之间。研究区水稻田中 Cd、Pb 和 Cr 的平均值均超出背景值，超过贵州省土壤背景值的 0.12 ~ 0.86 倍;Hg 的平均值约等于贵州省土壤背景值，高于中国土壤背景值;As 的平均值低于贵州省土壤背景值，高于中国土壤背景值。
2.2 土壤中重金属污染评价
以文献[3 中土壤污染筛选值和管控值为参考值，对研究区 种土壤中重金属污染水平进行评价。研究区土壤 Cd 污染较高，为首要限制因子。玉米土壤中 Cd 超过土壤风险筛选值的占比高达 99.12%;其次是 As、Pb 和 Cr，超标率分别为 28.07%、12.28%和 38.60%。水稻田中 Cd 的超标率为 91.30%，As 和 Pb 的超标率较低。研究区 种作物土壤 Cd 含量均超过土壤风险管控值。
利用地累积指数法对研究区的耕地土壤重金属污染进行评价。研究区 种土壤中 Cd 元素污染程度高，Hg、As、Pb 和 Cr 元素污染水平较低。玉米土壤的地累积指数平均值大小顺序依次为：Cd (1.24) >>Hg (0.23) > Cr 0.07) > Pb (−0.07) > As (−0.58)。从重金属的污染等级来看，Cd 轻度污染到中度污染水平(1级 占 33.3%左右，中度污染到强污染水平(2 ~ 4 级 的样品占 52.74%，强污染到极严重污染水平(5 ~ 6 级 的样品占 1.88%;As、Pb 和 Cr 元素以无污染水平(0 级 为主，约 99.49%的土壤不存在 Hg 污染。水稻田的地累积指数平均值大小顺序依次为：Cd (−0.06) > Cr (−0.19) > Pb (−0.63) > Hg (−0.78) > As (−1.54)。其中 Cd 的污染水平相对较高，有 52.16%的土壤处于轻度至中度污染(1 ~ 2 级 ;Hg、As、Pb 和 Cr 元素处于无污染水平。
2.3 作物籽粒中重金属含量研究区
玉米籽粒和稻谷中重金属含量统计结果见表 。与土壤重金属高含量水平相反，玉米和水稻籽粒中重金属含量均较低。研究区玉米籽粒中除 Cd 和 Pb 超标率分别为 3.51%和 0.88%外，其他重金属含量均未超过国家食品中污染物限量标准(GB 2762 2017)。玉米中 ω Cd 、ω Hg 、ω As 、ω Pb 和 ω Cr 范围分别为：0.014 ~ 0.214、0.001 ~ 0.009、0.010 ~ 0.490 和 0.030 ~ 0.612 mg·kg ，平均值分别为 0.032、0.003、0.056 和0.068 mg·kg ，Hg 含量均低于检出限。玉米籽粒中 Pb、Cd 和 Cr 较 As 的空间分布差异显著，变异性较高，As 含量的为高等变异(50%100%)。研究区稻谷中 Cd 和Cr 超标率为 13.04%和 4.35%，ω Cd 、ω Hg 、ω As 、ω Pb 和 ω Cr 范围分别为：0.007 ~ 0.316、0.009 ~ 0.101、0.010 ~ 0.092 和 0.092 ~ 2.440 mg·kg ，平均值分别为 0.032、0.003、0.056 和 0.068 mg·kg ，Hg 含量均低于检出限。与玉米相同，稻谷中的 Cd、Pb 和 Cr 的变异系数均表现为极高可变性，其中 As 为高等变异。
2.4 作物籽粒中的重金属污染评价
采用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数对玉米籽粒和稻谷中重金属进行污染评价 表 。研究区玉米和水稻籽粒中重金属污染均较低。两种作物中 Cd、Pb、As 和 Cr 的单因子污染指数的平均值均小于 。玉米籽粒中 Cd 和 Pb 的综合污染指数为 1.53 和 1.74，处于轻污染水平;而 As 和 Cr 的综合污染指数均未超过 0.7，表明研究区玉米没有受到 As 和 Cr 的污染。稻谷中重金属的综合污染指数大小顺序为：Cr > Cd > As >Pb，其中 Cd 和 Cr 处于轻污染水平，而 As 和 Pb 则未受到污染。
2.5 重金属在玉米和水稻中的富集研究区
土壤重金属含量较高，但对应的农作物重金属含量却较低。通过计算玉米和水稻的重金属富集因子(BCF)分析农作物对重金属的积累能力 表 6)。结果发现，玉米和水稻的 BCF 均呈现为低水平，普遍低于非喀斯特区玉米、水稻的富集系数[3 ,3 40 。分析原因可能是：
①研究区土壤的 pH 值较高。玉米和水稻土壤的 pH 平均值分别为 6.32 和 6.07，中位值分别为 6.24 和 6.08，高于多数非喀斯特地区土壤 pH 值 41,4 。较高的土壤 pH 值有利于土壤中重金属从离子交换态转变成碳酸盐沉淀[4 ，从而形成稳定的形态，使重金属的有效性下降。
②土壤中重金属形态稳定。贵州省是全世界范围内最大且相对集中的喀斯特地貌分布区[4 ，碳酸盐岩和碎屑岩的风化成土过程导致土壤中重金属大多以残渣态存在[4 ，形态稳定，活性较低，农作物难以对其吸收和利用 。相关研究也证实，在我国西南地区 pH 值较高或地貌特殊的土壤中，尽管土壤中重金属严重超标，对应的农产品却相对安全[4 。和淑娟等[4 在云南某区域研究发现，重金属 Cr、Ni 和 Cu 含量在土壤中超风险筛选值，但普遍农作物却没有重金属超标的现象;马宏宏等[4 在广西的农田发现土壤重金属超标，但其有效态含量却较低;陈梓杰等 50 在重庆某地区研究发现，Cd 污染较严重的土壤中作物对Cd 富集程度却较低。
当前现行的《农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618 2018)作为我国农用地分类分级管理质量标准，发挥着十分重要的作用[3 ，但该标准对于土壤重金属背景值较高的地方并不完全适用。由于地域特征、保护水平、制定背景或使用方法等方面的不同，使得不同地区作物中重金属健康风险基准值存在较大差异[6 ,6 。本研究结果也证实，现行标准对研究区的整体偏严，或难以准确评价土壤重金属的实际暴露水平，需根据农作物中重金属的实际含量进行调整。结论研究区玉米和水稻土壤重金属呈现高含量水平， 种土壤中的 Cd 分别高出贵州土壤背景值的 4.5 倍和 0.86 倍。
地累积指数可看出，玉米土壤中 Cd 处于中度污染到极严重污染水平的样品占比高达 54.62%;水稻田中 Cd 轻度至中度污染占比为 52.16%。玉米土壤受重金属污染程度高于水稻田。与土壤重金属高含量水平相反，玉米籽粒中 Cd 和 Pb 仅有 3.51%和 0.88%超过国家食品安全限量标准，稻米中 Cd 和 Cr 超标率为 13.04%和 4.35%。重金属对研究区成人和儿童的致癌 非致癌风险均处于较低水平。利用物种敏感度分布曲线法推导出研究区玉米土壤 Cd、As、Pb 和 Cr 的环境基准值分别为 0.67、771.99、40.85 和 609.88 mg·kg ;稻田土壤 Cd、As、Pb 和 Cr 的环境基准值分别是 2.42、8.88、41.41 和 27.84 mg·kg 。
参考文献：
[1] 王海洋, 韩玲, 谢丹妮, 等. 矿区周边农田土壤重金属分布特征及污染评价[J]. 环境科学, 2022, 43(4), doi:10.13227/j.hjkx.202106218.ang H Y, Han L, Xie D N, et al. Distribution characteristics of heavy metals in farmland soils around mining areas andpollution assessment J]. Environmental Science, 2022, 43(4), doi: 10.13227
[2] 鞠铁男, 雷梅. 地累积指数法评价多金属环境质量的方法优化探索 以农业发达地区为例[J]. 环境科学, 2022, 43(2), doi:10.13227/j.hjkx.202105250.u T N, Lei M. Geo accumulation index method to ptimize the evaluation method of polymetallic environment quality: takingdeveloped agricultural areas as an example J]. Environmental Science, 2022, 43(2), doi: 10.13227
[3] 唐豆豆, 袁旭音, 汪宜敏, 等. 地质高背景农田土壤中水稻对重金属的富集特征及风险预测[J]. 农业环境科学学报, 2018,37(1): 18 26.ang D D, Yuan X Y,
Wang Y M, et al. Enrichment characteristics and risk prediction of heavy metals for rice grains growing inpaddy soils with a high geological background J]. Journal of Agro Environment Science, 2018, 37(1): 18 26.
作者：徐梦琪 ，杨文弢 ， 杨利玉 ，陈勇林 ，景灏楠 ，吴攀
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《黔西北山区耕地重金属健康风险评价及环境基准》