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发布时间：2021-06-29 17:02所属平台：学报论文发表咨询网浏览： 次
摘要：综述了不同汞污染土壤修复技术，包括物理修复技术、化学修复技术和生物修复技术等;对各种技术的优缺点进行了比较分析;进一步提出了修复中需关注的问题，以期为相关研究提供参考。 关键词：汞污染;土壤;物理修复;化学修复;生物修复 汞(Hg)是一种有毒重
摘要：综述了不同汞污染土壤修复技术，包括物理修复技术、化学修复技术和生物修复技术等;对各种技术的优缺点进行了比较分析;进一步提出了修复中需关注的问题，以期为相关研究提供参考。
关键词：汞污染;土壤;物理修复;化学修复;生物修复
汞(Hg)是一种有毒重金属，土壤是汞的一个重要受体。汞极易在植物和生物体内积累并通过食物链向人类转移[12]。汞会对人体产生不同的毒性作用，主要影响神经系统，导致严重的健康问题[3]。因此，对汞污染土壤的修复迫在眉睫。汞污染土壤修复技术包括物理修复技术、化学修复技术和生物修复技术，这些修复技术可进一步细分为土壤洗选、热解析、固化稳定化、电动修复、植物修复和微生物修复大类[4]。
1物理技术
1.1土壤洗选
土壤洗选是利用重力、磁力、清洗剂等来降低汞污染浓度的一个物理过程，包括重力冲洗、磁分离、泡沫浮选和淋洗剂洗涤等方式[57]。Boente等[5]用土壤洗选去除黄铁矿灰污染土壤中的汞等有毒元素，清洗方法如表。 Boente等[6]用纳米级零价铁(nZVI)辅助土壤洗涤汞，将土壤划分为不同的粒度，进行湿式高强度磁选和水力旋流，nZVI的加入提高了土壤洗选效率，尤其是对于较大粒级(125~2000)。当汞与土壤组分的颗粒密度或表面性质差异比较显著、汞与土壤之间没有强烈吸附作用、不存在高浓度腐殖质和黏土矿物时，土壤洗选才能发挥理想的效果。
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为了提高清洗效率常利用化学提取来处理汞污染土壤。贾俊峰等[7]分别用KI、Na、乙二胺四乙酸、柠檬酸、酒石酸对贵州矿区原土进行淋洗修复，结果表明，Na去除效果最好为11.17%，Na浓度为0.01mol/L时淋洗率达到稳定数值12.85，淋洗之后有效态汞降至原来的61.54，淋洗后用0.6g/LNa溶液对淋洗液处理即可排放。
1.2热解析
热解析是传统的汞污染土壤修复方法，但是加热温度通常超过600℃，需要大量的能量输入，并且处理过的土壤不适合农业再利用[8]。已有研究发现，在土壤中添加氯盐、柠檬酸、活性炭等物质可以明显降低热解温度，减少能量输入[911]，同时降低汞污染土壤中的汞含量和浸出浓度，满足汞含量的标准限值和浸出标准。温度与时间是影响热解析的主要因素，加入添加剂可在低温短时间内去除汞，节约大量资源。同时土壤和气体中汞的热力学形态分析和确定各种汞物种蒸发的温度是重要的。
Park等[12]对低温下各种汞物种的高分辨率动力学速率常数进行了评估，对于现场污染土壤和添加HgCl、HgO、HgS的土壤，汞蒸发相对应的Δ值分别为19.806.36、8.830.71、23.401.05、20.391.93kJ/mol，测得的Δ仅占理论估算值的30%，表明与纯化学状态下的汞相比，去除污染土壤中的汞需要更高的温度，同时发现汞从土壤中的蒸发可能是扩散控制的。
2化学技术
2.1固化稳定化
近年来研究了多种稳定剂来转化汞在土壤中的形态从而达到汞污染土壤的修复，例如生物炭、黏土矿物、地质聚合物和层状双氢氧化物等。Zhao等[13]合成了稻壳生物炭(RHB)和硫改性稻壳生物炭(SRHB)，并将其应用于贵州省汞污染的农业土壤。
和Hg2+形成高度稳定的化合物HgS，RHB和SRHB处理能有效地固定土壤中的汞至少50年和75年。因此SRHB可以用于大面积汞污染土地的处理，但是要先在缺氧条件下进行试验。Wang等[14]将腐植酸改性蒙脱石(HA-Mont)应用于汞污染土壤，5%HA-Mont可将污染土壤中汞的浓度降低93.0%，并进行浸出毒性分析，发现渗滤液中汞浓度降低65.9%，经过120年的老化，汞的可靠性仍能保持在0.95以上。Wang等[15]使用富含碳酸钙的黏土矿物和磷酸二铵修复汞污染土壤，对汞的最大去除率为37mg/g，能显著降低土壤生物有效态汞含量。
余高等[16]发现生物炭-聚丙烯酰胺更能有效吸附、固定土壤中的汞，改善土壤的理化状况。Ma等[17]发现对于3010Hg2+，层状双氢氧化物插层MoS−可以在min内去除97.3%，在30min内去除99.7%。土壤改良是通过添加改良剂与汞发生反应，发生氧化还原、吸附或沉淀等反应，降低土壤中汞的迁移性和生物有效性。
Beckers等[18]研究了动态氧化还原条件下生物炭对污染土壤中总汞、汞甲基化和汞乙基化的影响，生物炭在200℃和500℃热解，氧化还原范围在150300mV，与未加改良剂相比，种改良剂总汞浓度为原来的一半，随着氧化还原的增加，乙基汞有下降的趋势。Xing等[19]使用稻壳衍生生物炭改良剂，汞通过结合巯基(如半胱氨酸)被固定在改良剂上，可以有效去除汞。
2.2电动修复
电动修复是一种将电能转化为动能的过程，电动修复汞污染土壤可以通过电泳、电渗和电迁移种方式实现[2021]。而电动修复去除率较低，需要加入促进剂提高去除率。Falciglia等[21]对严重汞污染沉积物进行电动去污处理，以甲基甘氨酸二乙酸(MGDA)为阳极溶液，可获得39%的氧化率，同时使用MGDA和表面活性剂可显著提高汞的去除率(70.93%)。
Robles等[22]用乙二胺四乙酸(EDTA)作为促进剂来电动处理汞污染土壤，[Hg-EDTA]复合物呈负电荷，可以在阳极侧回收汞，EDTA促进汞污染土壤的电动处理与铁渗透反应屏障(PRB)耦合进一步去除溶液中的汞。结果表明，72后土壤中汞的回收率为76.30%，阴极附近回收率为2.8%，剩余溶液通过带有PRB–Fe反应器进行处理，84.47%汞可以被回收。黄涛等[23]发明了利用电动修复耦合植物萃取技术去除底层污染土壤中汞的方法，能促进植物根系生长，缩短汞的迁移距离，最高去除土壤底层90%的汞。电动修复的处理效果较好，但会破坏土壤理化性质，不适宜大规模使用。
3生物技术
3.1植物修复
植物修复被认为是修复污染土壤的一种经济、环保的方法，汞污染土壤的植物修复主要包括植物提取、植物稳定化、植物挥发、植物转换和根际培养等[2,24]。植物稳定化是利用植物根系降低土壤中汞的流动性和生物有效性，但是并没有从土壤中去除汞;植物挥发是指植物吸收土壤中的污染物，将其转化为挥发性物质，然后释放到大气中[24]，但增加了大气中的汞含量，所以使用受到了限制;植物转换是在转化酶的作用下将汞转换为元素汞;根际培养是利用微生物提高汞的去除效果。目前使用最多的是植物提取，将汞转移到植物的地上部分进行移除。
arrugoNegrete等[2]在哥伦比亚金矿区对24种本地植物进行了植物修复能力的鉴定，结果表明，对于所有物种，根部积累的汞最多，其次是叶和茎。麻疯树、辣椒、马蹄莲、黄花菜、莎草对汞的生物累积效率显著提高。植物提取效率取决于个关键因素：金属积累能力和生物量生产，草本和亚灌木物种地上部积累量最高，适合通过移除植物的地上部分进行修复;树木的生物量较高，也可以成为非常有效的植物修复剂。
同一物种不同品种的修复能力也有所差异，Lv等[25]对菊芋品种L1(地上生物量高)、L2(营养生长期长)和L3(块茎产量高)进行汞积累实验，10mg/kg汞处理时死亡率分别为21.43%、25.93%、85.19%，L1和L2对汞的耐受性较强，L2产生更多的生物量，L1表现出更大的汞生物累积能力，所以在低汞污染下，L2是很好的候选品种，在高汞污染条件下L1是更好的候选品种。
硫是植物生长所必需和关键的营养素，研究表明，硫的加入可以提高植物修复效果。Wang等[26]在土壤中添加硫改性有机黏土，最大限度地提高植物提取物产量，使植物汞含量显著增加了11倍。Li等[27]发现在土壤中添加元素硫能促进甲基汞和总汞在水稻体内积累。
3.2微生物修复
微生物修复包括吸收、挥发和固定等过程。依靠微生物减轻重金属在土壤中的迁移性与生物有效性，达到去除土壤重金属的目的。植物根系和根际微生物的相互作用可以减少汞进入水体以及食物链中。Chamba等[28]对人手工小规模金矿污染土壤上植物与丛枝菌根真菌(AMF)共生下的汞积累能力进行了评估，结果发现所有植物的根中都有AMF定殖，毛茛具有最高的汞积累能力和AMF定殖率，毛茛根和叶中汞含量最高为3.56、1.48mg/kg，适应土壤污染条件的天然AMF可以有效地增加植物组织中的汞含量以及植物根系的生物量。
3.3修复方法的优缺点
随着工业的发展，人类活动进一步加剧了土壤中汞的污染，汞污染土壤修复工作刻不容缓，为了更好地理解和探索更有效的汞污染土壤处理方法，表总结了各种汞污染土壤修复方法的优缺点，应根据其优缺点和土壤类型选择合适的修复方法。
4展望
虽然汞污染土壤修复技术已经取得了很多研究进展，但仍有进一步提高与优化的地方。
(1)土壤洗选淋洗液需要进行处理，寻找性质温和的淋洗液是一个重要方向;稳定化固化中要对汞的稳定性进行长期监测，防止造成二次污染。(2)热解析、电动修复会破坏土壤中的有机质，改变土壤结构，需要降低对土壤理化性质的影响，所以要发展低温热解析技术，提高热解效率的同时减少对土壤的危害，同时注意汞蒸气的溢出。(3)植物修复是一种很有前途的方法，可以用来修复大面积、浅层污染物浓度相对较低的土壤，但汞超富集植物仍值得探索;微生物修复面临菌种的选择与大规模试验挑战。同时生物修复的机理需要深入探讨。(4)可以将不同修复技术结合，同时将基因工程技术应用于修复，使修复方法更加经济、环保、易于操作。(5)建议采用生命周期方法评价含汞物质的开采、使用、排放和处置，可以准确有效地预测汞污染状况。
参考文献：
[1]O'ConnorD,HouDY,OkYS,etal.Mercuryspeciation,transformation,andtransportationinsoils,atmosphericflux,andimplicationsforriskmanagement:Acriticalreview[J].EnvironInt,2019,126:74761.
[2]MarrugoNegreteJ,MarrugoMadridS,PinedoHernandezJ,etal.ScreeningofnativeplantspeciesforphytoremediationpotentialataHgcontaminatedminingsite[J].SciTotalEnviron,2016,542:80916.
[3]ZhangYH,HouDY,O'ConnorD,etal.LeadcontaminationinChinesesurfacesoils:Sourceidentification,spatialtemporaldistributionandassociatedhealthrisks[J].CritRevEnvironSciTechnol,2019,49(15):1386423.
[4]TengDY,MaoK,AliW,etal.Describingthetoxicityandsourcesandtheremediationtechnologiesformercurycontaminatedsoil[J].RSCAdv,2020,10(39):2322123232.
作者：高晓霞1,2，刘玉香1*，袁进1,2，孔鑫1,2，白衡，李瑞云
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《汞污染土壤修复技术的研究进展》