石墨烯在石油工程中的应用现状与发展建议

发布时间：2019-09-10 17:07所属平台：学报论文发表咨询网浏览： 次

摘要：石墨烯因具有独特的物理、化学性质而成为国内外研究热点，但在石油工程领域的研究应用还处于起步阶段。为了促进石墨烯及其衍生物在石油工程领域快速发展和广泛应用，介绍了石墨烯及其衍生物的物理、化学特性，分析了石墨烯在油气探测技术、井下工具、

　　摘要：石墨烯因具有独特的物理、化学性质而成为国内外研究热点，但在石油工程领域的研究应用还处于起步阶段。为了促进石墨烯及其衍生物在石油工程领域快速发展和广泛应用，介绍了石墨烯及其衍生物的物理、化学特性，分析了石墨烯在油气探测技术、井下工具、井下流体、提高采收率技术和油水分离技术等方面的研究进展和应用情况，提出了石墨烯在石油工程领域的发展建议。建议围绕以上技术发展方向涉及的关键技术开展研究，进一步加强基础理论攻关，拓展石墨烯在石油工程领域的应用范围，加快石墨烯在油气行业的大规模推广应用，引导油气行业新技术革命和促进我国油气资源的经济高效开发。

　　关键词：石墨烯;提高采收率;油水分离;应用现状;发展建议

　　2004年，英国物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫利用机械剥离法成功从石墨中分离出石墨烯，证明单层石墨烯是可以稳定存在的[1];2008年，美国麻省理工学院将石墨烯晶体管技术评选为当年的十大新兴技术之一;2009年，《Science》将“石墨烯研究取得新进展”列为2009年十大科学进展之一。

　　目前，石墨烯材料已在储能[2]、化工[3]、生物医学[4]、航空航天[5]和电子信息[6]等领域得到广泛研究和应用。石墨烯及其衍生物的优越性质决定了其在石油工程中具有广泛的发展前景。目前，我国常规油气资源勘探开发难度越来越大，资源品味越来越差。复杂油气藏、非常规油气藏、剩余油气挖潜和高原、深水等油气资源将成为我国油气发展的主要阵地。然而，这些复杂、非常规资源的有效动用受到了当前工程技术水平的极大限制[7]。

　　石墨烯独具的力学、电学和光学等性质，使其在地球物理勘探、钻井完井、固井和提高采收率等方面具有巨大的潜在应用价值[8]，为难动用资源的高效开发提供了新的技术思路。为了促进石墨烯在我国石油工程领域快速发展，笔者介绍了石墨烯及其衍生物的特性，分析了石墨烯在石油工程中的发展现状，并提出石墨烯在石油工程领域的发展建议。

　　1石墨烯的特性

　　石墨烯是由单层碳原子构成的二维蜂窝网状晶体，其碳原子之间是以sp2杂化轨道构成的六边形排布。作为二维纳米材料，石墨烯具有卓越的物理、化学性质。它是目前人类发现的厚度最薄却最坚硬的纳米材料，其硬度是钢的200倍[9];具有优异的电学和光学性能，其电阻率仅为10-6Ω·m，是目前世界上电阻率最小的材料;超高载流子迁移率达到2×105cm2/(V·s)，光学透明度达到97.7%[10]。

　　导热性能好，室温下导热系数达5300W/(m·K)，已超越块体石墨、碳纳米管和钻石等同素异形体的极限，远超银、铜等金属材料;比表面积极高，理论值可达2630m2/g，吸附性能优异，对铅的吸附量高达800mg/g，远远高于活性炭的60~120mg/g[11]。氧化石墨烯(grapheneoxide，GO)作为石墨烯的衍生物，其特点与石墨烯有所不同。它是将石墨进行氧化插层处理，使部分碳原子由sp2杂化状态转变为sp3杂化状态。

　　GO片层平面和边缘存在丰富的羟基、环氧基、羰基和羧基，这些含氧基团都是亲水基团，所以氧化石墨烯具有良好的亲水性，能够均匀稳定的分散于水和有机溶剂中，可形成稳定的水性溶胶[12]。石墨烯分散液经过脱水后，sp2区域的π—π键与含氧官能团之间的氢键相互作用使得GO二维片层之间紧密结合，片层之间的粘附作用使得GO具有良好的力学性能。同时，含氧基团使得GO具有多个活性位点，可以大量吸附有机物。

　　2石墨烯在石油工程中的应用现状

　　近些年，石墨烯及其衍生物的研究在化工、电子信息、航空航天领域呈井喷式发展态势，但在石油工程中的研究和应用还处于起步阶段[13]。

　　2.1油气探测

　　油气勘探常采用电磁波波导探测目的层地质特征、井下环境参数(温度、压力等)和近井地带流体特点等。波导中包括光纤电缆、光纤传感器和其他光学部件。井筒富氢环境下，游离的氢原子扩散进入波导，与纤维中的缺陷位点发生反应，影响了光在波导中的传输，导致信号质量衰弱，这种现象也被称为“氢暗化”(hydrogendarkening)。S.G.Bhongale等人提出将石墨烯作为保护层，附着于波导表面[14]。

　　石墨烯力学性质优异，可以增加波导的使用寿命，有效阻止氢原子扩散，减弱“氢暗化”现象。此外，由于石墨烯透光性强，所以将其作为保护层会增加信号的清晰度。石油勘探往往需要同时使用多个声波传感器来保证高质量的空间分辨率。而轻量级膜片材料的研究直接影响了声波传感器的发展。

　　目前常规的基于硅或二氧化硅材料的传感器存在灵敏度受限的问题。基于高分子材料的传感器虽然灵敏度较高，但机械强度有限，在渗透结构和水汽环境下不稳定[15]。MaJun等人利用直径25μm的石墨烯膜片制作了压力灵敏度达到39.2nm/kPa的F-P压力传感器[16];之后，又利用厚度约100nm、直径125μm的石墨烯膜片制作出光纤F-P声波传感器，其动态压力敏感度高达1100nm/kPa，可探测到最小至60μPa/Hz1/2的声压信号[17]。

　　油基钻井液导电性较差，会阻断直流电流通路而导致随钻电阻率测井技术失效。磁性石墨烯纳米带(MGNRs)是一种准一维的石墨烯基材料，其特殊的边缘限域效应使其具有更灵活可调的性质和更大的使用价值。比如，磁性石墨烯材料因导带和价带间不存在间隙而无法直接使用，但将其裁剪成尺度较小的MGNRs时就可应用于场效应晶体管(FET)中。

　　B.Genorio等人将MGNRs作为导电涂层附着于油基钻井液颗粒表面，以提高井筒中传感器信息传递的可靠性。此外，MGNRs尺寸可达纳米级，可以进入更小的孔隙、裂缝中探测剩余油气的位置，尤其适用于富含纳米孔隙和微裂缝的页岩储层。

　　2.2井下工具

　　钻井过程中，钻头和井下动力钻具是破碎岩石的主要工具。井下高温高压的恶劣环境对钻井工具提出了较高要求，石墨烯涂层具有优异的力学性能，可有效优化金属表面形态和特性，提高钻井工具抗磨损、抗腐蚀和耐冲击性能，防止工具表面氧化生锈，因此钻井工具是石墨烯应用的主要方向之一。S.Chakraborty等人[19]提出在金刚石颗粒表面涂覆石墨烯薄膜，再将金刚石颗粒应用于PDC钻头，钻头寿命增加且抗温能力达到1200℃。

　　M.K.Keshavan等人[20]同样提出在PDC钻头的金刚石颗粒上加入石墨烯成分，以改善钻头的抗磨损性、热稳定性和耐冲击能力。石油行业中常见的钻井工具故障之一是橡胶聚合物的失效。奥瑞拓能源公司将质量比为1.7%的石墨烯纳米管浓缩液加入到丁腈橡胶中，其拉伸模量增加了约30%。将其应用于螺杆钻具的橡胶定子，橡胶定子耐磨性提高了20%，机械钻速也提高了20%以上[21]。

　　2.3改善井下流体性能

　　石墨烯在石油工程应用的主要领域之一是钻井液。将GO加入钻井液中，可有效改善滤饼质量，提高钻井液降滤失性能。A.Jamrozik[22]利用电镜扫描(SEM)对比了低固相钻井液中加入质量分数1.5%GO和不加入GO形成的滤饼的微观结构，发现未加入GO时，形成的滤饼嵌有很多高孔隙度的聚结物，这些聚结物由方解石晶体构成，上面嵌有氯化钾晶体;加入GO时，形成的滤饼嵌有氯化钾晶体的碳酸盐岩矿物微晶，表面覆有高度聚合的改性GO，形成的滤饼更加致密，更有利于稳定井壁。

　　这是因为GO存在多个含氧官能团，在表面和边缘易与低固相水泥浆的聚合物发生反应，形成的覆层有效阻止了水进入储层。宣扬等人[23]基于GO制备出了一种降滤失剂。在无膨润土的情况下，钻井液中GO加量由0.2%提高到0.6%，测得API滤失量由137.0mL减小到14.7mL，降滤失效果明显。

　　石墨烯也可以改善水泥浆的流变性。王琴等人[24]采用流变仪和激光共聚焦显微镜定量研究了不同含量的GO对水泥浆流变参数的影响。实验发现分散的水泥颗粒受到GO的影响会再次发生凝聚形成重组絮凝结构，进而影响水泥浆体的流变性。加入GO后的水泥浆体触变性、塑性粘度和屈服应力均显著增加，水泥浆的稳定性也大幅增加。泥页岩稳定性是另外一个直接与流变性有关的参数。

　　A.Aftab等人[25]比较了5种不同钻井液体系下(KCl钻井液、KCl钻井液+部分水解聚丙烯酰胺、KCl钻井液+石墨烯纳米薄片、KCl钻井液+纳米二氧化硅、KCl钻井液+多壁碳纳米管)泥页岩的膨胀性。X射线衍射结果表明，5种钻井液体系与泥页岩接触20h后，KCl钻井液+石墨烯纳米薄片体系的泥页岩体积膨胀最小，说明钻井液中加入石墨烯可提高泥页岩的稳定性。石墨烯具有优异的自润滑性能，可作为添加剂提高钻井液的润滑性。

　　赵磊等人[26]采用球面接触往复移动方式，对比研究PAO4润滑油和添加质量分数0.01%的石墨烯的润滑油润滑磨损性能，结果发现加入石墨烯的润滑油的润滑性能大幅提高，摩擦系数最大可降低78%，磨损率最大可降低95%。N.M.Taha等人[27]研发了一种混合的石墨烯表面活性剂材料，可进入金属表面的微孔，并在高压作用下结晶形成保护膜，提高钻井液体系的润滑性，防止钻头泥包。

　　室内实验表明，在水基聚合物盐水体系中加入体积分数为1%~5%石墨烯，极压润滑系数最高可降低80%，而加入常用的酯基润滑剂极压润滑系数仅降低30%~40%。石墨烯材料还显著提高了储层保护性能，石墨烯完井液与储层作用后，储层渗透率恢复率达41%，而常规完井液只有5%。缅甸的一口试验井钻井液中加入体积分数2%的石墨烯添加剂后，机械钻速由原来的3.0~4.0m/h提高到9.0m/h，扭矩阻力下降了70%~80%，钻头寿命延长了75%，钻头磨损小，钻头表面未见泥包。

　　2.4提高稠油采收率

　　2016年，LuoDan等人[28]研发了一种厚度仅为1nm左右的非对称化学异性石墨烯纳米片材料。该材料在结构上严格不对称，一侧表面含有亲水官能团，而另一侧表面含有亲油官能团，使得纳米片表现出既亲水又亲油的双亲特性。

　　在中高浓度盐水和原油体系中，石墨烯纳米片材料会自动聚集在油水界面并且发生自组织，降低油水界面张力。在水动力学条件下，非对称化学异性石墨烯纳米片材料会在油水界面形成一层具有可恢复性的固体弹性膜，将油水两相分离后驱替油相前进。室内实验结果表明，质量分数0.01%的石墨烯纳米片材料可以将采收率提高15.2百分点，是传统三次采油技术的3倍以上。

　　3发展建议

　　1)石墨烯及其衍生物的作用机理研究还不深入，需要加强基础理论研究，明确石墨烯及其衍生物对钻井液、固井水泥等材料性能影响的机理，对石墨烯及其衍生物分子进行优化设计，以获得具有特定作用的石墨烯材料。

　　2)石墨烯在石油工程领域的应用范围比较有限，除了上述应用领域外，石墨烯在纳米传感器油气探测、完井液、压裂液和纳米薄膜堵漏等方面还有较大的应用潜力，应进一步拓展应用范围。此外，石墨烯量子点、石墨烯纳米带等石墨烯衍生物技术发展迅速，应进一步予以关注。

　　3)石墨烯制备、分散、应用和环保等部分关键技术和装备尚未突破，还未形成稳定、低成本、规模化的生产能力。亟需加强关键技术攻关，加快关键技术成果转化，在规模化、高品质、低成本和大尺寸的石墨烯宏量制备技术取得实质性突破，推动石墨烯技术产业化，满足石油工程的现场应用需求。

　　4结束语

　　石墨烯作为一种新型材料，从实验室发现到工业化应用需要一个循序渐进的过程，更需要遵循新型产业的发展规律。虽然目前石墨烯的研究和应用在油气行业还处于探索阶段，但凭借其优异的力学、化学、电学和光学等性能，石墨烯在油气探测、井下工具、井下流体、提高采收率和油水分离技术等方面具有广阔的应用前景。

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《石墨烯在石油工程中的应用现状与发展建议》

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